乐队是由MASATO和SAYU在2004年组建的，博非被前任鼓手杨一郎介绍加入乐队，2004年9月29日在后海的某个酒吧内正式成立。
乐队在04年底至05年一直进行地下摇滚演出活动，渐渐地被大家认识。
05年中旬由于鼓手杨一郎退出乐队，来自北京语言大学的 同样是来自日本的MASSANG同学加入乐队。
2007年初，咖啡因乐队正式签约飞行者唱片。首波主打歌《加油小毛虫》7月强档出击，国内第一动漫气质天团正式登陆乐坛，而《加油小毛虫》的MV也随之推出。大手笔的制作和绝对国际化的音乐水准，使得咖啡因在国内的第一张专辑蕴藏着更多惊喜，诸多新鲜元素带来乐坛绝对的特质作品，咖啡因将以此点击华语乐坛的兴奋点。
